近日,，我院綠色化學研究團隊王鍵吉教授,、王慧勇教授聯(lián)合河南大學魏濟時博士等,，在國際化學頂尖期刊Journal of the American Chemical Society（《美國化學學會雜志》）發(fā)表了題為“Ingenious Artificial Leaf Based on Covalent Organic Framework Membranes for Boosting CO2 Photoreduction”的研究論文,。我院在讀博士研究生高帥其和張倩為本文的共同第一作者，王鍵吉,、王慧勇,、魏濟時為通訊作者，河南師范大學為第一作者單位,。該研究得到國家自然科學基金重點項目,、科技部重點研發(fā)計劃等項目的資助,。
受天然樹葉中電子和質(zhì)量快速傳遞的啟發(fā)，作者設計合成了具有特殊三嗪結構的亞胺類共價有機框架（COF）膜,，并以該COF膜作為一種人工樹葉,，集成了快速的電荷/質(zhì)量轉移結構、穩(wěn)定的光捕獲位點和高效的催化中心,，實現(xiàn)了可見光條件下二氧化碳的高效還原,。在沒有金屬、光敏劑和犧牲劑存在的條件下,，2N-COF膜催化劑對二氧化碳還原為一氧化碳的產(chǎn)率高達310 μmol g-1 h-1,，選擇性接近100%，遠超目前文獻報道的最高值,。甚至在太陽光照條件下,，該催化劑對一氧化碳的產(chǎn)率仍然高達113 μmol g-1 h-1，選擇性接近100%,。機理研究表明,，接近樹葉的獨特COF膜催化形態(tài)和三嗪-亞胺-三嗪結構顯著提升了COF中載流子的遷移率，減少了光催化過程中光生電子－空穴的復合程度,，從而高效地促進了CO2的光還原反應,。這一成果是我校在二氧化碳光催化還原制取高附加值化學品研究領域取得的又一重要進展,，為新型孔狀框架光催化劑的設計和二氧化碳的高效利用提供了新的策略,。
據(jù)悉，這是該團隊繼Nature Communications,、Angewandte Chemie International之后, 今年在國際頂級期刊發(fā)表的第三篇論文,。
論文鏈接：https://doi.org/10.1021/jacs.2c11146
（化學化工學 仇記寬 王曼曼）
