近日,，綠色化學(xué)研究團(tuán)隊(duì)王鍵吉教授,、王慧勇教授聯(lián)合河南大學(xué)魏濟(jì)時(shí)博士等,，在國(guó)際化學(xué)頂尖期刊Journal of the American Chemical Society（《美國(guó)化學(xué)學(xué)會(huì)雜志》）發(fā)表了題為“Ingenious Artificial Leaf Based on Covalent Organic Framework Membranes for Boosting CO2 Photoreduction”的研究論文,。化學(xué)化工學(xué)院在讀博士研究生高帥其和張倩為本文的共同第一作者,，王鍵吉,、王慧勇、魏濟(jì)時(shí)為通訊作者,，河南師范大學(xué)為第一作者單位,。該研究得到國(guó)家自然科學(xué)基金重點(diǎn)項(xiàng)目、科技部重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃等項(xiàng)目的資助,。
受天然樹(shù)葉中電子和質(zhì)量快速傳遞的啟發(fā),，作者設(shè)計(jì)合成了具有特殊三嗪結(jié)構(gòu)的亞胺類共價(jià)有機(jī)框架（COF）膜，并以該COF膜作為一種人工樹(shù)葉,，集成了快速的電荷/質(zhì)量轉(zhuǎn)移結(jié)構(gòu),、穩(wěn)定的光捕獲位點(diǎn)和高效的催化中心，實(shí)現(xiàn)了可見(jiàn)光條件下二氧化碳的高效還原,。在沒(méi)有金屬,、光敏劑和犧牲劑存在的條件下，2N-COF膜催化劑對(duì)二氧化碳還原為一氧化碳的產(chǎn)率高達(dá)310 μmol g-1 h-1,，選擇性接近100%,，遠(yuǎn)超目前文獻(xiàn)報(bào)道的最高值。甚至在太陽(yáng)光照條件下,，該催化劑對(duì)一氧化碳的產(chǎn)率仍然高達(dá)113 μmol g-1 h-1,，選擇性接近100%。機(jī)理研究表明,，接近樹(shù)葉的獨(dú)特COF膜催化形態(tài)和三嗪－亞胺－三嗪結(jié)構(gòu)顯著提升了COF中載流子的遷移率,，減少了光催化過(guò)程中光生電子－空穴的復(fù)合程度，從而高效地促進(jìn)了CO2的光還原反應(yīng),。這一成果是我校在二氧化碳光催化還原制取高附加值化學(xué)品研究領(lǐng)域取得的又一重要進(jìn)展,，為新型孔狀框架光催化劑的設(shè)計(jì)和二氧化碳的高效利用提供了新的策略。
據(jù)悉,，這是該團(tuán)隊(duì)繼Nature Communications,、Angewandte Chemie International之后，今年在國(guó)際頂級(jí)期刊發(fā)表的第三篇論文。
論文鏈接：https://doi.org/10.1021/jacs.2c11146