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實(shí)驗室在鎳催化的交叉偶聯(lián)方面取得重要進(jìn)展
發(fā)布時間: 2021-11-08 瀏覽次數(shù): 317

近日,,實(shí)驗室副主任張貴生教授團(tuán)隊在Nature子刊Nature Communications發(fā)表了題為Nickel-catalyzed deaminative Sonogashira coupling of alkylpyridinium salts enabled by NN2 pincer ligand的研究成果,。

炔烴廣泛存在于天然產(chǎn)物、生物活性分子以及有機(jī)功能材料中,,同時,,也是有機(jī)合成中的重要中間體,,可以發(fā)生豐富的化學(xué)轉(zhuǎn)化反應(yīng)。因此,,發(fā)展簡捷,、高效的炔烴構(gòu)筑方法尤為迫切和需要。盡管過渡金屬催化的Sonogashira反應(yīng)是合成芳基或烯基取代炔烴最有效和便捷的方法之一,,但是非活化烷基親電試劑參與的偶聯(lián)反應(yīng)由于存在?-H消除等副反應(yīng),,目前來說,仍然充滿挑戰(zhàn)且研究的較少,,主要局限于環(huán)境不友好,、價格昂貴的鹵代烷烴中。因此,,探索和發(fā)展新型,、廉價易得的烷基化試劑的Sonogashira反應(yīng),無論是在實(shí)驗室合成上還是工業(yè)應(yīng)用中都將具有重大意義,。該團(tuán)隊巧妙地設(shè)計和開發(fā)了一類新型,、易得、穩(wěn)定的酰胺型NN2 pincer配體,,首次實(shí)現(xiàn)了鎳催化來源廣泛,、廉價易得的烷基胺衍生物同末端炔烴的高效、高選擇性的交叉偶聯(lián)反應(yīng),,并將其成功應(yīng)用于復(fù)雜天然產(chǎn)物和藥物分子的后期脫氨炔基化修飾,,凸顯了良好的反應(yīng)性能和官能團(tuán)兼容性,,為合成重要的烷基取代炔烴提供新穎和實(shí)用的方法。

青年教師張興杰博士為本論文第一作者,,張興杰博士和張貴生教授為共同通訊作者,,河南師范大學(xué)為唯一完成單位。該研究工作得到了國家自然科學(xué)基金委,、中原千人計劃,、中國博士后科學(xué)基金以及河南師范大學(xué)博士啟動經(jīng)費(fèi)等項目的資助。

Nature Communications》是自然出版集團(tuán)(Nature Publishing Group2010年發(fā)行的綜合性開源期刊,,收稿范圍涉及自然科學(xué)所有領(lǐng)域,,其目的在于發(fā)布嚴(yán)謹(jǐn)而頗具綜合性并代表某一領(lǐng)域重大進(jìn)展的研究論文。Nature Communications內(nèi)容涉及自然科學(xué)所有領(lǐng)域,,是國際綜合性期刊領(lǐng)域的頂級雜志,,具有很高的國際影響力,其目前影響因子為14.919,。

原文鏈接:https://doi.org/10.1038/s41467-021-25222-1