近日,我院高書燕教授團(tuán)隊聯(lián)合香港城市大學(xué)樓雄文教授等,,在國際化學(xué)頂尖期刊Angewandte Chemie International Edition (《德國應(yīng)用化學(xué)》)發(fā)表了題為“Single-Atom Zinc Sites with Synergetic Multiple Coordination Shells for Electrochemical H2O2 Production”的學(xué)術(shù)論文,,高書燕教授和樓雄文教授為本論文的通訊作者,我校2020級博士研究生位港亞和新加坡南洋理工大學(xué)博士后李云祥為本論文的共同第一作者,,河南師范大學(xué)為第一通訊單位,。該研究得到國家自然科學(xué)基金面上項目和國家自然科學(xué)基金區(qū)域創(chuàng)新發(fā)展聯(lián)合基金重點項目的支持。
該論文受天然金屬酶多組分完美協(xié)同特性的啟發(fā),,發(fā)展了一種通用策略制備多配位殼層協(xié)同的Zn單原子中空碳基電催化劑,,其中Zn位點的配位構(gòu)型為Zn-N2O2,同時其近鄰區(qū)域修飾有S物種(Zn-N2O2-S),。實驗與理論結(jié)果表明,第一配位殼層的N2O2和高配位殼層(尤其是第二殼層)中S的協(xié)同作用能促進(jìn)關(guān)鍵中間體*OOH的形成和脫附,,利于2e? ORR,。最優(yōu)Zn-N2O2-S活性位點位于活性火山圖的頂點,因而Zn-N2O2-S SAC具有優(yōu)異的電催化H2O2制備活性,。這一成果是我校在電催化合成H2O2取得的一項重要進(jìn)展,,而且提供了一種普適的方法來構(gòu)建具有明確多配位殼層結(jié)構(gòu)的單原子催化劑。
(材料科學(xué)與工程學(xué)院 王利媛)
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https://doi.org/10.1002/anie.202313914