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我校在鎳催化的交叉偶聯(lián)方面取得重要進(jìn)展

發(fā)布時(shí)間: 2021-10-05     瀏覽次數(shù): 372

近日,我?;瘜W(xué)化工學(xué)院張貴生教授團(tuán)隊(duì)在Nature子刊Nat. Commun.發(fā)表了題為“Nickel-catalyzed deaminative Sonogashira coupling of alkylpyridinium salts enabled by NN2 pincer ligand”的研究成果。

炔烴廣泛存在于天然產(chǎn)物,、生物活性分子以及有機(jī)功能材料中,,同時(shí),也是有機(jī)合成中的重要中間體,,可以發(fā)生豐富的化學(xué)轉(zhuǎn)化反應(yīng),。因此,發(fā)展簡(jiǎn)捷,、高效的炔烴構(gòu)筑方法尤為迫切和需要,。盡管過渡金屬催化的Sonogashira反應(yīng)是合成芳基或烯基取代炔烴最有效和便捷的方法之一,但是非活化烷基親電試劑參與的偶聯(lián)反應(yīng)由于存在?-H消除等副反應(yīng),,目前來(lái)說(shuō),,仍然充滿挑戰(zhàn)且研究的較少,主要局限于環(huán)境不友好,、價(jià)格昂貴的鹵代烷烴中,。因此,,探索和發(fā)展新型,、廉價(jià)易得的烷基化試劑的Sonogashira反應(yīng),無(wú)論是在實(shí)驗(yàn)室合成上還是工業(yè)應(yīng)用中都將具有重大意義,。該團(tuán)隊(duì)巧妙地設(shè)計(jì)和開發(fā)了一類新型,、易得、穩(wěn)定的酰胺型NN2 pincer配體,,首次實(shí)現(xiàn)了鎳催化來(lái)源廣泛,、廉價(jià)易得的烷基胺衍生物同末端炔烴的高效、高選擇性的交叉偶聯(lián)反應(yīng),,并將其成功應(yīng)用于復(fù)雜天然產(chǎn)物和藥物分子的后期脫氨炔基化修飾,,凸顯了良好的反應(yīng)性能和官能團(tuán)兼容性,為合成重要的烷基取代炔烴提供新穎和實(shí)用的方法,。

我?;瘜W(xué)化工學(xué)院青年教師張興杰博士為本論文第一作者,張興杰博士和張貴生教授為共同通訊作者,,河南師范大學(xué)為唯一完成單位,。該研究工作得到了國(guó)家自然科學(xué)基金委、中原千人計(jì)劃,、中國(guó)博士后科學(xué)基金以及河南師范大學(xué)博士啟動(dòng)經(jīng)費(fèi)等項(xiàng)目的資助,。

《Nature Communications》是自然出版集團(tuán)(Nature Publishing Group)2010年發(fā)行的第17本子刊,,是第一本完全在線的《自然》系列期刊,其目的在于發(fā)布嚴(yán)謹(jǐn)而頗具綜合性并代表某一領(lǐng)域重大進(jìn)展的研究論文,。Nature communications內(nèi)容涉及自然科學(xué)所有領(lǐng)域,,是國(guó)際“綜合性期刊”領(lǐng)域的頂級(jí)雜志,具有很高的國(guó)際影響力,,其目前影響因子為14.919,。


原文鏈接:https://doi.org/10.1038/s41467-021-25222-1

(化學(xué)化工學(xué)院 王曼曼 蔣濤)


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