近日,我校硼化學團隊夏慶春博士在國際化學期刊Angewandte Chemie-International Edition(《德國應用化學》)發(fā)表題為Engineering Bodipy-Based Metal?Organic Frameworks for Efficient Full-Spectrum Photocatalysis in Amide Synthesis的研究論文。化學化工學院2022級研究生劉斌卉、劍橋大學陳旭博士為該論文共同第一作者,我校夏慶春博士、安徽工業(yè)大學袁國贊教授、劍橋大學David Fairen-Jimenez教授為共同通訊作者,我校為第一通訊單位。
傳統(tǒng)金屬-有機框架(MOFs)作為光催化劑因其光響應范圍有限,限制了其光催化能力,而開發(fā)全光譜響應的光催化劑是實現可持續(xù)能源轉化的重要挑戰(zhàn)。研究團隊通過羧基功能化bodipy配體與Zr-oxo簇構建高穩(wěn)定性金屬-有機框架,創(chuàng)新性地利用bodipy模塊中的酸性甲基與多種小分子醛在非均相條件下縮合,成功將MOFs的帶邊擴展至近紅外甚至延伸至紅外區(qū)域,實現400-1600 nm全光譜吸收。而Zr-oxo簇中的Zr(Ⅳ)離子還可被其他外源金屬離子(Sc3+、Ti4+、V4+和Sn4+)進行部分交換,進而改善MOF框架內部的電荷轉移效率,進一步提高光催化活性。該系列MOFs能夠在可見光,尤其是太陽光照射下實現C-H活化和C-C構筑,并表現出良好的可循環(huán)穩(wěn)定性,有望推動高效光響應材料的發(fā)展。
論文鏈接:https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202505405
(化學化工學院 蔣 濤 王曼曼)